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【摘要】：近年來(lái)，我國(guó)經(jīng)濟(jì)的高速發(fā)展造成了大氣污染苯系物，許多城市受到光化學(xué)煙霧污染的威脅，裝修材料的使用又污染了室內(nèi)環(huán)境。VOCs(Volatile organiccompounds)是光化學(xué)煙霧的前體物質(zhì)，又是室內(nèi)環(huán)境的主要污染物。苯、甲苯和二甲苯屬于室內(nèi)空氣中濃度較高的VOCs，因此，苯、甲苯和二甲苯光降解及光催化降解的研究對(duì)大氣污染防治具有十分重要的指導(dǎo)意義。研究了苯、甲苯和二甲苯在直接光降解時(shí)反應(yīng)物初始濃度和反應(yīng)體系的影響；研究了苯、甲苯和鄰二甲苯光降解中間產(chǎn)物濃度變化與光降解機(jī)理；研究了在無(wú)催化劑、純銳鈦礦催化劑、純金紅石以及復(fù)合催化劑時(shí)苯、甲苯和二甲苯的光催化降解情況；考察了反應(yīng)物初始濃度、以及不同催化劑組成時(shí)苯、甲苯和二甲苯的光催化降解情況；研究了苯、甲苯和鄰二甲苯光催化降解機(jī)理。本論文的主要研究結(jié)果如下：(1)在苯、甲苯和二甲苯光降解或光催化降解時(shí)，由于光照可使反應(yīng)器升溫，而溫度的變化又會(huì)影響反應(yīng)物在反應(yīng)器壁或催化劑表面的吸附平衡，故需控制反應(yīng)器內(nèi)溫度。吸附平衡實(shí)驗(yàn)確定苯達(dá)到吸附平衡的時(shí)間為30min苯系物，甲苯40min，鄰二甲苯50min，間二甲苯和對(duì)二甲苯均為45min。(2)苯和甲苯直接光降解時(shí)，初始濃度越大，光降解越快。

在相同的條件下苯系物的降解速率的順序?yàn)猷彾妆剑鹃g二甲苯＞對(duì)二甲苯＞甲苯＞苯，主要原因是甲基供電基團(tuán)的引入降低了苯環(huán)π-π共軛體系的鍵能，破壞了苯環(huán)的空間結(jié)構(gòu)，從而使整個(gè)體系變得不對(duì)稱(chēng)。(3)苯、甲苯和二甲苯在空氣體系與通氮?dú)?0min后的氮?dú)怏w系中的降解速率相差不大苯系物，而在120℃通氮?dú)?0min后的氮?dú)怏w系中的降解速率明顯變小。主要原因是H_2O作為OH·基的發(fā)生源，對(duì)光降解有促進(jìn)作用，120℃通氮?dú)饪墒刮皆诜磻?yīng)器壁的水分子數(shù)量明顯減少，故光降解速率降低。(4)苯光降解主要產(chǎn)物是丙炔、丁二烯、2-甲基己烷、3-甲基己烷和庚烷；甲苯光降解主要產(chǎn)物是丙炔、苯和苯甲醛；鄰二甲苯光降解主要產(chǎn)物為丙炔、3-甲基丁醛、間二甲苯、2-甲基乙苯、甲苯和苯。苯、甲苯和鄰二甲苯光降解主要產(chǎn)物都有丙炔，是反應(yīng)物吸收光子后分解形成的。(5)苯系物在無(wú)催化劑、銳鈦礦催化劑和金紅石催化劑三種條件下的降解速率大小關(guān)系為銳鈦礦＞金紅石＞無(wú)催化劑，這主要是由于金紅石電子與空穴比較容易復(fù)合。(6)在銳鈦礦催化劑中摻入一定量的金紅石可提高催化劑的光催化活性，銳鈦礦含量80％、金紅石含量20％的復(fù)合催化劑對(duì)苯和對(duì)二甲苯的光催化活性最高，而銳鈦礦含量90％、金紅石含量10％的復(fù)合催化劑對(duì)甲苯、鄰二甲苯和間二甲苯的光催化活性最高。

(7)使用ET—MS分析苯、甲苯和鄰二甲苯光催化降解氣相中產(chǎn)物以及吸附在催化劑表面的產(chǎn)物。研究發(fā)現(xiàn)，氣相中苯降解的主要產(chǎn)物為丙炔，甲苯降解的主要產(chǎn)物為丙炔和苯，鄰二甲苯氣相中降解的主要產(chǎn)物為丙炔、2-甲基乙苯、間二甲苯、甲苯和苯。吸附在催化劑表面上的產(chǎn)物比氣相中產(chǎn)物多酒精檢測(cè)儀，苯的主要產(chǎn)物為3-甲基己烷、2，3-二甲基己烷、1-甲基-2-丙基環(huán)戊烷、2，4-二甲基己烷、2，5-二甲基己烷、3-甲基庚烷和2，4-二甲基庚烷；甲苯主要產(chǎn)物為苯、2甲苯檢測(cè)儀，3，4-三甲基己烷、乙苯和對(duì)二甲苯；鄰二甲苯主要產(chǎn)物為間二甲苯、2-甲基乙苯、2-甲基苯甲醛、甲苯和苯。從吸附在催化劑表面的苯和甲苯光催化降解產(chǎn)物中檢測(cè)出了飽和的烷烴，說(shuō)明苯和甲苯光催化降解的同時(shí)存在著加氫反應(yīng)。鄰二甲苯在氣相和吸附在催化劑表面產(chǎn)物中都發(fā)現(xiàn)了苯、甲苯和間二甲苯，說(shuō)明鄰二甲苯既可發(fā)生脫甲基反應(yīng)，也可發(fā)生異構(gòu)反應(yīng)。

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